選角方面，九把刀在劇本階段就設定柯震東飾演阿綸；小咪和Pinky經試鏡後由宋芸樺和王淨勝出，為了更精準選角，她倆都針對上述角色各拍了試拍帶，戴上粉紅色假髮試效果。決策團隊甚至在試片室的大銀幕播放帶子，以判定誰更符合角色的感覺。
九把刀表示，拍測試帶是他拍片的一貫做法，目的是以科學方式決定角色歸屬，還可當做決策團隊取得共識的依據。他說：「我認為宋芸樺和王淨的角色互換也成立，但看試拍帶時覺得，好像角色照大家看到的樣子分配很好。選角不是我一個人說了算，是大家一起做的最好決定。」
《月老》小說版安排宋芸樺飾演的小咪有可能因地震而遇難，柯震東飾演的阿綸為了救她，必須想辦法為她綁上紅線。為了增加戲劇衝突，九把刀改編劇本時，增加「鬼頭成」一角，取代書中的地震情節，並找來馬志翔飾演。
九把刀表示，起初選角列出很多人選，「但他是裡面最高最帥和最壯的。你可以去想，還有誰可以比他更高更壯、而且也很帥。他們一開始幫我挑的角色都比較狠，看起來就像壞人。可是我說，鬼頭成其實是英雄，只有這樣子的人入魔大家才會覺得很可惜，甚至有些人會幫他加油。」
起初馬志翔的戲份沒有那麼重，但後來愈來愈立體、重要，因此戲份愈加愈多，甚至入圍本屆金馬獎最佳男配角。九把刀說：「不知道馬志翔會覺得高興、還是覺得很虧？（一直加戲）真的對他很不好意思。」
